보른-오펜하이머 근사법 깨기 – 오랫동안 이론화된 양자 현상을 밝혀내는 실험

초고속 레이저와 X선은 분자 내 전자 역학과 핵 역학 사이의 결합을 밝혀냈습니다.

거의 100년 전, 물리학자 Max Born과 J. Robert Oppenheimer는 분자 내부의 양자 역학 작동에 관한 가설을 개발했습니다. 이 분자는 핵과 전자의 복잡한 시스템으로 구성됩니다. 보른-오펜하이머 근사법은 분자 내의 핵과 전자의 운동이 독립적으로 발생하고 별도로 처리될 수 있다고 가정합니다.

이 모델은 대부분의 경우 작동하지만 과학자들은 한계를 테스트하고 있습니다. 최근 한 과학자 팀은 매우 빠른 시간 규모에서 이 가정이 무너지는 것을 보여주면서 핵과 전자의 역학 사이의 밀접한 관계를 밝혔습니다. 이번 발견은 태양 에너지 전환, 에너지 생산, 양자 정보 과학 등에 유용한 분자 설계에 영향을 미칠 수 있습니다.

미국 에너지부 산하 아르곤 국립 연구소, 노스웨스턴 대학, 노스 캐롤라이나 주립 대학, 워싱턴 대학의 과학자들로 구성된 팀은 최근 두 개의 관련 논문에서 그들의 발견을 발표했습니다. 자연 그리고 Angewandte Chemie 국제판.

하버드 대학의 연구원인 Shahnawaz Rafique는 “우리의 연구는 초고속 시간 규모에서 분자 내 전자 스핀의 역학과 핵 진동의 역학 사이의 상호 작용을 보여줍니다.”라고 말했습니다. 노스웨스턴대학교 첫 번째 저자는 Ali입니다. 자연 종이. “이러한 특성은 독립적으로 처리할 수 없으며 함께 혼합되어 복잡한 방식으로 전자 역학에 영향을 미칩니다.”

진동 스핀 효과라고 불리는 현상은 분자 내 핵의 움직임 변화가 전자의 움직임에 영향을 미칠 때 발생합니다. 분자 내의 핵이 자체 에너지로 인해 또는 빛과 같은 외부 자극으로 인해 진동할 때 이러한 진동은 전자의 움직임에 영향을 미칠 수 있으며, 이는 결과적으로 다음과 관련된 양자 역학적 특성인 분자의 스핀을 변경할 수 있습니다. 자기.

시스템 간 교차라는 과정에서 분자 또는 분자가 여기됩니다. 옥수수 전자의 스핀 방향을 바꾸어 전자 상태를 변경합니다. 교차 시스템 교차는 광전지 장치, 광촉매, 심지어 생물 발광 동물의 공정을 포함한 많은 화학 공정에서 중요한 역할을 합니다. 이러한 교차가 가능하려면 관련된 전자 상태 간의 특정 조건과 에너지 차이가 ​​필요합니다.

1960년대부터 과학자들은 스핀-진동 효과가 시스템 간의 교차에서 역할을 할 수 있다는 가설을 세웠지만 이 현상을 직접 관찰하는 것은 매우 어려운 것으로 입증되었습니다. 왜냐하면 매우 높은 수준에서 전자, 진동 및 스핀 상태의 변화를 측정해야 하기 때문입니다. 빠른 타임라인.

Lin Chen은 “우리는 핵과 전자의 움직임을 실시간으로 추적하기 위해 최대 7펨토초 또는 700만분의 1초에 달하는 초단 레이저 펄스를 사용하여 진동 스핀 효과가 어떻게 시스템 간의 교차를 촉발할 수 있는지를 보여주었습니다.”라고 말했습니다. 노스웨스턴대학교 화학과 아르준 석좌교수이자 두 연구의 공동저자는 “진동 스핀 효과와 시스템 간 교차점 사이의 상호 작용을 이해하면 분자의 전자 및 스핀 특성을 제어하고 활용하는 새로운 방법을 찾을 수 있다”고 말했습니다. .”

연구팀은 캘리포니아 대학 교수인 펠릭스 카스텔라노(Felix Castellano)가 설계한 네 가지 독특한 분자 시스템을 연구했습니다. 노스캐롤라이나 주립대학교 그리고 두 연구의 공동 저자입니다. 각 시스템은 서로 유사하지만 구조에는 제어되고 알려진 차이점이 포함되어 있습니다. 이를 통해 팀은 시스템과 진동 역학 사이의 약간 다른 교차 효과에 액세스하여 관계를 보다 완벽하게 파악할 수 있었습니다.

Castellano는 “우리가 이러한 시스템에 설계한 기하학적 변화로 인해 상호 작용하는 전자 여기 상태 사이의 교차점이 약간 다른 에너지와 다른 조건에서 발생하게 되었습니다.”라고 말했습니다. “이것은 이 교차점을 향상시키기 위한 튜닝 및 재료 설계에 대한 통찰력을 제공합니다.”

진동 운동으로 인해 발생하는 분자의 진동 회전 효과는 분자 내의 에너지 환경을 변화시켜 시스템 간의 교차 가능성과 속도를 증가시킵니다. 팀은 또한 진동 스핀 충격 과정에 필수적인 핵심 중간 전자 상태를 발견했습니다.

결과는 캘리포니아 대학교 화학 교수인 Xiaosong Li가 수행한 양자 역학 계산을 통해 예측되고 강화되었습니다. 워싱턴대학교 에너지부 태평양 북서부 국립 연구소의 연구원이기도 합니다. 저널에 발표된 연구에 참여한 Li는 “이 실험은 우리의 기대와 일치하는 매우 명확하고 아름다운 화학을 실시간으로 보여주었습니다”라고 말했습니다. Angewandte Chemie 국제판.

실험을 통해 밝혀진 심오한 통찰력은 이 강력한 양자역학적 관계를 활용할 수 있는 분자를 설계하는 데 있어 한 단계 더 발전했음을 나타냅니다. 이는 태양전지, 더 나은 전자 디스플레이, 심지어 빛과 물질 사이의 상호작용에 의존하는 의료 치료에도 특히 유용할 수 있습니다.

참고자료:

Shahnawaz Rafiq, Nicholas P. Weingartz, Sarah Cromer, Felix N. Castellano 및 Lin X. Chen의 “회전-진동 일관성이 단일항-삼중항 변환을 유도합니다”, 2023년 7월 19일, 자연.
도이: 10.1038/s41586-023-06233-y

Denis Leshchev, Andrew J. S. Valentine, Byosang Kim, Alexis W. Mills, Subhanji Roy, Arnab Chakraborty, Elsa Pyasen, Christopher Haldrup 및 Darren J.의 “실시간 원자 분해능으로 잠재적 에너지 표면의 여기 상태 경로 감지” 수, 매튜 S. 키르히너, 돌레프 레머만, 마티유 콜레, J. 마이클 글로니아, 팀 B. 반 드리엘, 펠릭스 N. 카스텔라노, 리샤오송, 린 X. 첸, 2023년 4월 28일, Angewandte Chemie 인터내셔널 에디션.
도이: 10.1002/anie.202304615

두 연구 모두 에너지부 과학실의 지원을 받았습니다. 그만큼 자연 이 연구는 국립과학재단(National Science Foundation)의 일부 지원을 받았습니다. 실험 Angewandte Chemie 인터내셔널 에디션 이 작업은 에너지부 산하 SLAC 국립 가속기 연구소의 Linac Coherent Light Source에서 수행되었습니다. 다른 저자 자연 이 연구에는 Nicholas P. Weingartz와 Sarah Cromer가 포함됩니다. 에 출판된 논문의 다른 저자 Angewandte Chemie 인터내셔널 에디션 Denis Leshchev, Andrew J. S. Valentine, Pyoosang Kim, Alexis W. Mills, Subhanji Roy, Arnab Chakraborty, Elissa Pyasin, Christopher Haldrup, Darren J. Su, Matthew S. Kirchner, Dolev Riemerman, Mathieu Chollet, J. Michael Glonea 등이 포함됩니다. 팀. 비. 반 드리엘.